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分子OMAL歐瑪爾開關(guān)多刺激響應(yīng)及應(yīng)用
分子OMAL開關(guān)作為具有刺激響應(yīng)的功能分子，在材料、化學(xué)以及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域都有著巨大的應(yīng)用前景，因此一直是科學(xué)家們研究的熱點。其中有機變色分子OMAL開關(guān)，以螺環(huán)吡喃類分子為代表，由于其開/關(guān)環(huán)前后分子構(gòu)型、體積、偶極變化較大，尤其是它的電子吸收光譜會發(fā)生較大移動而伴隨著明顯的顏色變化，這使得它們在諸多領(lǐng)域有著應(yīng)用前景。

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因此，基于性質(zhì)更優(yōu)良的新型分子OMAL開關(guān)，開發(fā)更多綠色、環(huán)保的刺激方式來調(diào)控分子開/關(guān)環(huán)，進而拓展分子OMAL開關(guān)在環(huán)境監(jiān)測及綠色顯示方面的應(yīng)用，具有十分重要的理論和現(xiàn)實意義。詳細研究了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在CO2調(diào)控下的可逆開/關(guān)環(huán)行為及機理，并將其應(yīng)用于CO2捕獲及可視化檢測。首先，我們考察了不同取代基對吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在CO2刺激下的開環(huán)速度及顏色變化的影響。隨后，利用紫外-可見吸收光譜、質(zhì)譜、原位一維和二維核磁共振技術(shù)，尤其是碳擴散核磁技術(shù)，詳細研究并確定了CO2調(diào)控吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子開/關(guān)環(huán)的機理?；谄溟_環(huán)構(gòu)型與CO2間共價鍵動態(tài)形成與斷開的原理，我們展示了吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子在低（或零）耗能CO2可逆捕獲與釋放方面的應(yīng)用。這種動態(tài)共價捕獲CO2的方法，為更多低能耗可逆捕獲與釋放CO2方法的開發(fā)提供了新思路?；诜肿覱MAL開關(guān)*的顏色變化，我們進一步展示了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在可視化CO2含量檢測方面的應(yīng)用。這種可視化方法不需要任何額外的儀器設(shè)備，用肉眼觀察即可，特別適用于沒有或不方便安裝儀器設(shè)備或電源輸出的偏遠地區(qū)或密閉場所。我們詳細研究了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子OMAL開關(guān)在水刺激下的可逆開/關(guān)環(huán)性質(zhì)（稱為水致變色）及機理。通過紫外-可見吸收光譜及核磁共振譜，證明了水可以類似于光/熱或酸/堿刺激，實現(xiàn)可逆可控地調(diào)節(jié)吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子開環(huán)與關(guān)環(huán)構(gòu)型的比例。通過對染料分子濃度、所用溶劑、PEG的用量及分子量、以及保濕添加劑等條件的考察和優(yōu)化，目前我們制備的水寫紙，通過噴水打印的字跡可以保持22小時，每張水寫紙可重復(fù)使用50次以上?；诓煌乃伦兩玖县撦d的水寫紙，可以得到不同顏色的噴水打印顯示。通過細胞毒性實驗和動物急毒實驗，初步證明這些染料基本無毒性。通過粗略保守的估算，噴水無墨打印的成本僅約為噴墨打印成本的百分之一。雖然目前我們的噴水打印字跡保留時間還不能滿足人們長時閱讀的需要，但是這種噴水打印技術(shù)為人類所倡導(dǎo)的“綠色生活、綠色打印”提供了一個很好的方向，同時也會激發(fā)人們開發(fā)更多、更好的可重復(fù)書寫材料，以促進人類的可持續(xù)發(fā)展。

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總之，本論文分別基于動態(tài)共價作用和非共價作用，開發(fā)了兩種新型的調(diào)控吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子開/關(guān)環(huán)的刺激方式——二氧化碳和水，并基于這兩種新型刺激方式的*性，拓展了分子OMAL開關(guān)在環(huán)境監(jiān)測及資源循環(huán)利用方面的應(yīng)用。