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鈣鈦礦太陽(yáng)能電池 (PSCs) 的研究重點(diǎn)一直是抑制垂直方向的能量紊亂，以減少非生產(chǎn)性電荷復(fù)合，從而實(shí)現(xiàn)高效率。

西湖大學(xué)王睿老師團(tuán)隊(duì)在本文獻(xiàn)中指出， 盡管在提高 PSCs 效率方面取得了重大進(jìn)展，但大面積模塊結(jié)點(diǎn)橫向的能量紊亂在很大程度上被忽視了。

因此，本研究關(guān)注于甲脒基 (FA) 鈣鈦礦薄膜表面橫向能級(jí)的微觀不均勻性特征，探討其對(duì)器件性能，特別是穩(wěn)定性和規(guī)模化的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，傳統(tǒng)的有機(jī)銨表面鈍化劑雖然可以抑制穿過(guò)結(jié)點(diǎn)的電子陷阱態(tài)，但會(huì)造成橫向能級(jí)的微觀不均勻性，進(jìn)而影響 PSCs 的穩(wěn)定性。

相反，有機(jī)脒鈍化劑可以在微觀層面上提供均勻的橫向能級(jí)分布，從而顯著改善 PSCs 和模塊的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，使用有機(jī)脒鈍化劑 PPAd 處理的器件，小面積器件和太陽(yáng)能模塊 (27.2 cm2) 分別實(shí)現(xiàn)了 25.5% 和 22.5% 的最高孔徑 PCE。

此外，在 70°C 下持續(xù)約 6000 小時(shí)后，PSCs 保持了 90% 的效率，這突出了橫向能級(jí)微觀均勻性對(duì)影響 PSCs 性能的重要性。

研究成就與看點(diǎn)

本研究揭示了鈣鈦礦薄膜表面橫向能級(jí)微觀均勻性對(duì)于器件效能的關(guān)鍵影響，特別是在器件壽命和規(guī)?；矫妗Ｑ芯堪l(fā)現(xiàn)，傳統(tǒng)的有機(jī)銨鈍化劑雖然可以抑制電子陷阱，但會(huì)導(dǎo)致表面橫向能級(jí)微觀不均勻性，從而對(duì)器件效能產(chǎn)生負(fù)面影響。

相比之下，有機(jī)脒鈍化劑則可帶來(lái)微觀尺度上的平坦能級(jí)分布，從而顯著提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和小模塊的性能?；?/span>PPAd鈍化處理的小面積器件和太陽(yáng)能模塊（27.2 cm2）分別取得了25.5%和22.5%（活性區(qū)效率為23.4%，已認(rèn)證）的最高光電轉(zhuǎn)換效率。

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在 70°C 下持續(xù)運(yùn)行約 6000 小時(shí)后仍能保持 90% 的效率，這突顯了橫向能級(jí)微觀均勻性對(duì)于提升鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效能的重要性。

研究團(tuán)隊(duì)

本研究通訊作者為: 西湖大學(xué)王睿老師、浙江大學(xué)薛晶晶老師

浙江大學(xué)、西湖大學(xué)、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院、蘇州大學(xué)、馬爾馬拉大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院、華北電力大學(xué)等多家機(jī)構(gòu)的研究人員合作完成。

研究背景

在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）中，為確保載流子在器件中有效傳輸，一直致力于在垂直方向上構(gòu)建有利的能級(jí)分布，以確保電荷載流子有效地跨越器件傳輸。

為此，研究人員已投入大量努力，通過(guò)各種技術(shù)來(lái)賦予平面能級(jí)景觀，并最大限度地減少跨越結(jié)的電子無(wú)序，從而實(shí)現(xiàn)高的光電轉(zhuǎn)換效率 (PCEs)。

這些技術(shù)包含控制晶體生長(zhǎng)、組成工程、能帶排列和表面鈍化。其中，表面鈍化近年來(lái)成為受關(guān)注的策略，用于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定且高效能的 PSCs。

人們研究了許多化學(xué)物質(zhì)來(lái)鈍化表面缺陷，從而減少沿垂直方向載流子傳輸路徑的能量無(wú)序。通過(guò)開(kāi)發(fā)各種表面缺陷鈍化策略，人們廣泛研究了垂直結(jié)上電子無(wú)序的緩解，其中重點(diǎn)是降低表面缺陷的總密度。然而，表面橫向能量無(wú)序雖然也對(duì)鈣鈦礦模塊性能有害，但卻很少受到關(guān)注。

解決方案

本研究針對(duì)傳統(tǒng)有機(jī)銨鈍化劑導(dǎo)致的表面橫向能級(jí)微觀不均勻性問(wèn)題，提出利用有機(jī)脒鈍化劑來(lái)構(gòu)建微觀尺度上平坦能級(jí)分布的解決方案。研究選用了一系列傳統(tǒng)有機(jī)銨鈍化劑和有機(jī)脒鈍化劑，并分別以烷基鏈和芳香族單元作為連接基團(tuán)進(jìn)行對(duì)比研究，這些鈍化劑的分子結(jié)構(gòu)如圖1A所示。

實(shí)驗(yàn)過(guò)程與步驟

為了驗(yàn)證有機(jī)脒鈍化劑的有效性，本研究采用了以下實(shí)驗(yàn)步驟：

1.鈣鈦礦薄膜制備: 使用兩步法溶液制備基于 FAPbI3 的鈣鈦礦薄膜 (FAxCs1-xPbI3)，并分別使用上述有機(jī)銨和有機(jī)脒鈍化劑進(jìn)行表面處理。

2.低維鈣鈦礦單晶生長(zhǎng): 為了深入了解不同表面處理所形成的結(jié)構(gòu)，研究人員成功地生長(zhǎng)了具有 PPAm 和 PPAd 的低維鈣鈦礦單晶。

3.鈣鈦礦太陽(yáng)能電池制備: 使用兩步法和一步法分別制備了基于 PPAm 和 PPAd 表面鈍化的小面積鈣鈦礦太陽(yáng)能電池 (0.1 cm2) 和大面積太陽(yáng)能模塊 (27.2 cm2)。

4.加速老化測(cè)試: 采用 ISOS-L-1 標(biāo)準(zhǔn)協(xié)議，在加速老化條件下（70°C，持續(xù)單日照光照）測(cè)試了鈣鈦礦小面積器件和大面積模塊的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，并追蹤器件在最大功率點(diǎn) (MPP) 的 PCE 變化。

研究成果表征

本研究使用了一系列表征手段來(lái)探究有機(jī)脒鈍化劑對(duì)于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效能的影響，其中包括：

器件性能表征

• 表征太陽(yáng)光模擬器: 研究使用太陽(yáng)光模擬器測(cè)試了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的電流-電壓 (J-V) 特性，并計(jì)算了光電轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。
       
       圖 4A 展示了使用一步法制備的，經(jīng)過(guò)PPAm、PPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的J-V曲線。 從圖中可以看出，PPAd處理的器件取得了最高的開(kāi)路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)以及填充因子(FF)，因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也高。PPAm處理的器件雖然Voc與PPAd處理的器件相近，但其FF較低，因此PCE也相對(duì)較低。未經(jīng)處理的器件的Voc低，但其FF與PPAm處理的器件相近，PCE則介于兩者之間。    

  
  

圖 4B 則統(tǒng)計(jì)了20個(gè)使用一步法制備的，經(jīng)過(guò)PPAm、PPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的PCE數(shù)據(jù)。 統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，PPAd處理的器件的PCE分布較集中，且平均值最高。PPAm處理的器件的PCE分布較分散，平均值則低于PPAd處理的器件。未經(jīng)處理的器件的PCE分布也較分散，平均值則介于兩者之間。

補(bǔ)充圖 25 展示了使用兩步法制備的，經(jīng)過(guò)PPAm、PPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的PCE統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。 與一步法制備的器件結(jié)果相似，PPAd處理的器件的PCE平均值最高，PPAm處理的器件次之，未經(jīng)處理的器件低。

補(bǔ)充圖 27 展示了使用PPAm、PPAd處理以及未經(jīng)處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能模塊（孔徑面積為27.2 cm2）的J-V曲線。 從圖中可以看出，PPAd處理的模塊取得了最高的開(kāi)路電壓(Voc)、短路電流(Isc)以及填充因子(FF)，因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。 PPAm處理的模塊與未經(jīng)處理的模塊相比，Voc和Isc略有提高，但FF提升較為明顯，因此PCE也略有提高。

補(bǔ)充圖 49 展示了使用PPAm、PPAd處理的MAPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的J-V曲線。從圖中可以看出，PPAd處理的器件取得了最高的開(kāi)路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)以及填充因子(FF)，因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。

補(bǔ)充圖 53 展示了使用PPAm、PPAd處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的J-V曲線。 從圖中可以看出，PPAd處理的器件取得了最高的開(kāi)路電壓(Voc)、短路電流(Jsc)以及填充因子(FF)，因此其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)也最高。

量子效率測(cè)量?jī)x: 研究利用量子效率測(cè)量?jī)x (EQE) 測(cè)量了不同波長(zhǎng)下鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率，并計(jì)算了器件的短路電流密度 (Jsc)。

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從圖中可以看出，該器件在 300 nm 到 800 nm 的波長(zhǎng)范圍內(nèi)都具有較高的 EQE，說(shuō)明其在可見(jiàn)光波段具有良好的光電轉(zhuǎn)換能力。EQE 曲線的形狀與器件的吸收光譜相似，這也驗(yàn)證了該器件具有良好的光吸收能力。通過(guò)對(duì) EQE 曲線進(jìn)行積分，可以得到器件的短路電流密度 (Jsc)，該值與 J-V 曲線測(cè)得的 Jsc 值相符，進(jìn)一步驗(yàn)證了數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

其他表征

紫外光電子能譜 (UPS): 研究使用 UPS 測(cè)量了薄膜的功函數(shù)和價(jià)帶最大值位置，發(fā)現(xiàn)經(jīng)不同分子處理的鈣鈦礦表面具有相似的費(fèi)米能級(jí)，表明影響電荷載流子垂直跨越結(jié)的能級(jí)分布相似。

開(kāi)爾文探針力顯微鏡 (KPFM): KPFM 測(cè)量結(jié)果顯示，PAm、PAd 和 PPAm 處理的鈣鈦礦表面在微觀尺度上存在費(fèi)米能級(jí)的不均勻分布，而 PPAd 處理則形成了平滑的橫向能級(jí)分布。

傅里葉變換紅外光譜 (FTIR): FTIR 測(cè)量用于研究分子與 PbI2 封端的鈣鈦礦表面之間的相互作用。結(jié)果表明，脒頭基團(tuán)與 Pb-I 骨架之間的相互作用強(qiáng)于銨，這歸因于脒中兩個(gè) N-H 基團(tuán)提供了豐富的氫鍵。

掠入射廣角X射線散射 (GIWAXS): GIWAXS 測(cè)量揭示了在 FAPbI3 基礎(chǔ)鈣鈦礦薄膜表面形成的低維鈣鈦礦相，這些薄膜經(jīng)過(guò) PAd 和 PPAd 處理，如低 qz 值處的繞射圖所示。

單晶 X 射線繞射 (XRD): 通過(guò)單晶分析確定了基于 PPAm 和 PPAd 的鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)，如圖 1D 所示。

掃描電子顯微鏡 (SEM): SEM 影像顯示，PPAm 在 3D 鈣鈦礦的頂部形成板狀表面特征，而 PPAd 則形成點(diǎn)狀表面特征，這更有利于實(shí)現(xiàn)覆蓋且均勻的表面形貌。

光致發(fā)光 (PL) 光譜和成像: 通過(guò)光譜分析揭示了 PPAd 基礎(chǔ) 1D 相在 3D 鈣鈦礦薄膜表面的分布情況，并觀察了 PPAd 和 PPAm 處理的鈣鈦礦樣品的載流子壽命空間分布，結(jié)果顯示 PPAd 處理的樣品具有更均勻的光致發(fā)光 (PL) 壽命。

瞬態(tài)反射光譜 (TRS): 研究使用 TRS 研究了兩種鈍化劑處理的鈣鈦礦表面的載流子動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn) PPAm 的表面復(fù)合速度較高，表明由能級(jí)不均勻性引起的局部電場(chǎng)可能增加了載流子復(fù)合的可能性。

時(shí)間分辨光致發(fā)光 (TRPL) 光譜: 研究通過(guò) TRPL 光譜監(jiān)測(cè)比較了 PPAm 和 PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)定性，并發(fā)現(xiàn) PPAd 處理的薄膜具有更高的穩(wěn)定性。

原位共聚焦 PL 成像: 研究利用原位共聚焦 PL 成像技術(shù)觀察了薄膜在老化測(cè)試過(guò)程中的實(shí)時(shí)空間 PL 信息，發(fā)現(xiàn) PPAm 處理的薄膜在老化過(guò)程中出現(xiàn)了 PL 峰位藍(lán)移，而 PPAd 處理的薄膜則保持了峰位穩(wěn)定。

密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算: DFT 計(jì)算表明，具有苯環(huán)連接基團(tuán)的脒更有可能以堆棧方式排列，因?yàn)樗鼈兊亩褩Ｄ芨摺?/span>

研究成果

圖 4F 顯示了在仿真太陽(yáng)光照射下，于 70°C 高溫環(huán)境中，經(jīng)過(guò)不同處理的鈣鈦礦太陽(yáng)能模塊的 MPP 追蹤結(jié)果，以評(píng)估其長(zhǎng)期穩(wěn)定性。 該圖表清楚地展示了 PPAd 處理對(duì)于鈣鈦礦太陽(yáng)能模塊穩(wěn)定性的顯著提升。

經(jīng)過(guò) PPAd 處理的模塊在 1000 小時(shí)后仍保有 90% 的初始效率 (T90)，遠(yuǎn)優(yōu)于 PPAm 處理的模塊 (約 300 小時(shí)后損失 20% 效率) 以及未經(jīng)處理的模塊 (約 300 小時(shí)后損失超過(guò) 50% 效率)。

此結(jié)果直接證明了 PPAd 鈍化劑在提升鈣鈦礦太陽(yáng)能電池長(zhǎng)期穩(wěn)定性， 呼應(yīng)了本研究的核心論點(diǎn)，即有機(jī)脒鈍化劑可以改善鈣鈦礦薄膜表面橫向能級(jí)的微觀均勻性，從而提高器件性能，特別是在穩(wěn)定性和規(guī)?；矫?。

圖 4F 的結(jié)果與圖 3 中的薄膜穩(wěn)定性分析結(jié)果一致。圖 3 顯示，PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜在 70°C 高溫環(huán)境下老化測(cè)試中，其載流子壽命幾乎保持不變，而 PPAm 處理的薄膜則表現(xiàn)出快速的衰減。這進(jìn)一步左證了 PPAd 處理對(duì)于提升鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的效果。

本研究證實(shí)了鈣鈦礦薄膜表面橫向能級(jí)微觀均勻性對(duì)于器件效能的關(guān)鍵影響，特別是在器件壽命和規(guī)?；矫?。傳統(tǒng)的有機(jī)銨鈍化劑雖然可以抑制電子陷阱，但會(huì)導(dǎo)致表面橫向能級(jí)微觀不均勻性，從而對(duì)器件效能產(chǎn)生負(fù)面影響，進(jìn)而影響電池穩(wěn)定性。

與傳統(tǒng)有機(jī)銨鈍化劑相比，有機(jī)脒鈍化劑具有以下優(yōu)勢(shì)：

更強(qiáng)的化學(xué)鍵合：脒頭基團(tuán)與 Pb-I 骨架之間的相互作用強(qiáng)于銨，這歸因于脒中兩個(gè) N-H 基團(tuán)提供了豐富的氫鍵。

更均勻的表面覆蓋：PPAd鈍化劑形成的1D鈣鈦礦相更容易生長(zhǎng)并覆蓋整個(gè)表面，形成更均勻的表面覆蓋，進(jìn)而減少表面復(fù)合速度。

更低的晶格應(yīng)變：PPAd鈍化劑形成的1D鈣鈦礦相在3D鈣鈦礦表面形成時(shí)具有更小的晶格應(yīng)變，這有利于形成更均勻的表面覆蓋。

更穩(wěn)定的薄膜：PPAd 處理的鈣鈦礦薄膜在加速老化測(cè)試中表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性，這歸因于其更均勻的表面能級(jí)分布抑制了離子遷移和 PbI2 的形成。

基于以上優(yōu)勢(shì)，有機(jī)脒鈍化劑可以顯著提高鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和小模塊的效能：

小面積器件：PPAd 處理的小面積器件取得了 25.5% 的最高光電轉(zhuǎn)換效率，而 PPAm 處理的器件效率為 24.2%。

太陽(yáng)能模塊：PPAd 處理的太陽(yáng)能模塊（27.2 cm2）取得了 22.5% 的最高光電轉(zhuǎn)換效率（活性區(qū)效率為 23.4%，已認(rèn)證），而 PPAm 處理的模塊效率為 20.8%。

長(zhǎng)期穩(wěn)定性：PPAd 處理的器件在 70°C 下持續(xù)運(yùn)行約 6000 小時(shí)后仍能保持 90% 的效率，而 PPAm 處理的器件在 1000 小時(shí)后損失了超過(guò) 20% 的效率。

研究結(jié)論： 本研究突顯了橫向能級(jí)微觀均勻性對(duì)于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效能的重要性，特別是在器件壽命和規(guī)?；矫?，并為未來(lái)設(shè)計(jì)有效的鈍化劑提供了重要指導(dǎo)方針。

文獻(xiàn)參考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-024-53953-4

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