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【研究亮點】

1. 通過設(shè)計三種不同側(cè)基功能化的界面分子,考察缺陷鈍化效果與界面載流子傳輸性能之間的關(guān)系。

2. 氯化物側(cè)基分子由于電負(fù)性低、空間構(gòu)型不匹配,會破壞鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。氰基側(cè)基分子也使鈣鈦礦發(fā)生變形,不利于空穴收集。優(yōu)化后選擇羰基作為側(cè)基,可同時實現(xiàn)良好的缺陷鈍化和載流子收集效率。

3. 基于TPA─O的器件功率轉(zhuǎn)換效率達(dá)23.25%,空氣儲存2544小時后保持超過88.5%的初始效率,顯示出顯著的穩(wěn)定性。這種中間層也使柔性器件實現(xiàn)21.81%的高效率和良好機(jī)械穩(wěn)定性。

一、界面分子的鈍化效果與器件內(nèi)載流子動力學(xué)的關(guān)系

由于鈣鈦礦及界面脆性,光伏器件存在嚴(yán)重的穩(wěn)定性問題,晶體成核過程中產(chǎn)生大量分布在頂部和底部界面處的缺陷。帶有羰基、氯化物、氰基等官能團(tuán)的分子添加劑可有效實現(xiàn)鈍化,也可提高效率和穩(wěn)定性。但很少研究界面分子的鈍化強(qiáng)度與載流子動力學(xué)間的內(nèi)在聯(lián)系,亟需對分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,同時實現(xiàn)有效的鈍化和載流子收集。這里通過改變側(cè)基合理設(shè)計幾種功能分子,有效修復(fù)鈣鈦礦缺陷并抑制載流子損失,揭示結(jié)構(gòu)對界面性能的影響。

二、研究成果簡述

鑒此,廈門大學(xué)張金寶、楊麗以及伊斯法罕大學(xué)Esmaeil Sheibani等人設(shè)計三種不同側(cè)基的界面分子 TPA─O、TPA─Cl 和 TPA─CN 作為中間層,修復(fù)鈣鈦礦缺陷并抑制載流子損失,考察結(jié)構(gòu)對器件性能的影響。結(jié)果顯示三種分子均可高效修復(fù) Pb2+、I- 空位缺陷和 Pb0 缺陷,有利于抑制非輻射復(fù)合,減少載流子損失。更重要的是,電負(fù)性和空間構(gòu)型的差異導(dǎo)致器件性能存在差異。具體而言,TPA─O 分子具備更適宜的電負(fù)性和空間構(gòu)型,相較 TPA─Cl 和 TPA─CN 更有效鈍化缺陷,同時加速空穴傳輸。因具有界面兼容性,以 TPA─O 為中間層的器件功率轉(zhuǎn)換效率達(dá) 23.25%。此外,這種中間層策略可推廣至大面積和柔性器件,獲得 21.36% 和 21.81% 的效率。更令人振奮的是,TPA─O 中間層可增強(qiáng)不同環(huán)境下的穩(wěn)定性,未封裝器件空氣儲存 2544 小時后保持 88.5% 以上初始效率,顯示出顯著穩(wěn)定性。該研究啟示我們分子結(jié)構(gòu)對缺陷鈍化和載流子傳輸?shù)闹匾?有助于進(jìn)一步優(yōu)化側(cè)基,設(shè)計更佳的光伏器件界面。

本研究J-V采用Enlitech SS-F5產(chǎn)品進(jìn)行測量。

三、結(jié)果與討論

要點1:分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

TPA─O、TPA─Cl 和 TPA-CN 分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)如圖 1A 所示。作者首先采用密度泛函理論計算,通過檢查靜電面電勢來研究三種分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。結(jié)果顯示,TPA─O、TPA─Cl 和 TPA-CN 分子上的 C=O、C─Cl 和 C≡N 基團(tuán)區(qū)域具有較高電負(fù)性,其中 TPA─O 的 C=O 基團(tuán)和 TPA-CN 的 C≡N 基團(tuán)與 Pb2+ 的相互作用配位能力更強(qiáng)。更為重要的是,從三維結(jié)構(gòu)模擬可見,C=O 基團(tuán)位于 TPA─O 分子平面內(nèi),而 C─Cl 和 C≡N 基團(tuán)相對碳鏈發(fā)生了旋轉(zhuǎn),導(dǎo)致 TPA─Cl 和 TPA-CN 分子鏈不對稱,這可能不利于與鈣鈦礦活性位點的錨定。因不同的配位能力和空間構(gòu)型,這些分子修飾鈣鈦礦表面時預(yù)計會表現(xiàn)出不同的缺陷鈍化效應(yīng)。熱重分析結(jié)果顯示三種分子較高的分解溫度,保證了良好的熱穩(wěn)定性。紫外吸收光譜測定了分子的光學(xué)性質(zhì),與理論計算結(jié)果一致。分子動力學(xué)模擬闡明了不同三維配置導(dǎo)致的復(fù)雜吸附行為,顯示功能分子與鈣鈦礦的吸附能隨著電負(fù)性增加而增強(qiáng),與鈣鈦礦相互作用很強(qiáng)。截面還顯示,TPA─O、TPA─Cl 和 TPA-CN 分子與鈣鈦礦表面的距離分別約為 4.65、3.91 和 4.71?。此外,TPA─Cl 與 PbI2 的結(jié)合能也較小,因為其電負(fù)性較低。值得注意的是,相較 TPA─O,TPA─Cl 和 TPA-CN 吸附會明顯扭曲鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)。這表明分子幾何形狀和電負(fù)性對相互作用強(qiáng)度有顯著影響,也會對長期穩(wěn)定性產(chǎn)生不利影響。吸附能力差異還可能改變分子空間構(gòu)型,進(jìn)而影響界面處的載流子轉(zhuǎn)移和傳輸。

圖1 分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

要點2:分子與鈣鈦礦組分之間的相互作用

通過傅里葉變換紅外光譜研究了分子與PbI2之間的化學(xué)相互作用。結(jié)果顯示,TPA─O 分子上的 C=O 伸縮振動峰從 1602 cm^?1 移動到 1574 cm^?1,表示 C=O 與 PbI2 之間存在強(qiáng)相互作用。同樣,C─Cl 和 C≡N 振動峰的位移也表明這些基團(tuán)與 PbI2 存在強(qiáng)相互作用。X射線光電子能譜進(jìn)一步研究了界面處的化學(xué)作用。觀察到鈣鈦礦薄膜中存在兩個 Pb 4f 峰,對應(yīng)鈣鈦礦中的配位 Pb2+。另外兩個弱峰可能代表鈣鈦礦中的零價 Pb 缺陷。當(dāng)分子中間層涂覆鈣鈦礦后,Pb 4f 峰發(fā)生移動,與 C=O、C─Cl、C≡N 基團(tuán)與未配位 Pb2+ 的化學(xué)作用高度吻合。此外,I 3d 軌道也發(fā)生明顯偏移,表明潛在的相互作用可能有利于抑制 I 遷移。結(jié)果還顯示 C=O 峰向更高的結(jié)合能移動并強(qiáng)度降低,因其與 Pb2+ 發(fā)生相互作用。XRD 結(jié)果表明,有機(jī)分子的摻入可增強(qiáng)鈣鈦礦特征衍射峰的強(qiáng)度,尤其是 TPA─O。此外,添加 TPA─O 和 TPA─Cl 也可增強(qiáng)鈣鈦礦的光吸收能力,但 TPA-CN 的添加導(dǎo)致光吸收降低,反映了薄膜質(zhì)量的變化。所有功能分子也可增強(qiáng)鈣鈦礦的光致發(fā)光強(qiáng)度,意味著它們能夠鈍化缺陷,抑制非輻射復(fù)合。

圖2 分子與鈣鈦礦組分之間的相互作用

要點3:分子對鈣鈦礦薄膜疏水性及形貌的調(diào)控

為考察功能分子對鈣鈦礦薄膜疏水性及形貌的影響,進(jìn)行了水接觸角、掃描電鏡及原子力顯微鏡表征。分子處理可使接觸角從48.0°(對照組)升高至90.7°(TPA─O)、88.7°(TPA─Cl)和89.1°(TPA-CN),有利于防水。未處理鈣鈦礦薄膜存在針孔與暴露晶界,會導(dǎo)致界面載流子損失。相比之下,處理后薄膜晶界均勻,針孔數(shù)量少,可改善界面載流子收集。分子均勻分布于鈣鈦礦晶界,可實現(xiàn)對暴露未配位 PbI2 缺陷的鈍化。分子與晶界缺陷間的化學(xué)作用可能是其空間分布的根源。此外,處理后薄膜粗糙度變化不大,說名分子層對形貌影響很小。開爾文探針實驗表明,分子鈍化可提高鈣鈦礦表面電勢,有助抑制非輻射復(fù)合。

圖3 分子對鈣鈦礦薄膜疏水性和形貌的影響

要點4:分子對光伏性能的影響

為深入了解分子對光伏性能的影響,制備了平面器件進(jìn)行測試。結(jié)果顯示,相比對照組,基于 TPA─O、TPA─Cl 和 TPA-CN 的設(shè)備效率和開路電壓均有顯著提高,滯后現(xiàn)象也明顯減弱,可能因陷阱數(shù)量減少。阻抗分析表明,隨著分子處理的進(jìn)行,載流子復(fù)合電阻逐漸增加,支撐了分子鈍化缺陷的效果。PL 和瞬時PL結(jié)果進(jìn)一步揭示,TPA─O 和 TPA─Cl 加速了鈣鈦礦向 HTL 的空穴提取,但 TPA-CN 抑制了空穴提取,導(dǎo)致其性能較差。這可能源自分子在界面處不同的電負(fù)性和幾何形狀。采用改性SnO2修復(fù)埋入界面處的缺陷后,基于TPA─O的器件效率可達(dá)23.25%。1平方厘米大面積器件表現(xiàn)也證實了 TPA─O 分子的應(yīng)用潛力,修飾后效率、開路電壓和填充因子均有提升。TPA─O 在柔性器件中應(yīng)用也顯著改善了效率。

圖4 器件光伏性能

表1 基于對照、TPA─O、TPA─Cl 和 TPA-CN 的 PSC 反向 (R) 和正向 (F)掃描的光伏參數(shù)

要點5:中間層對穩(wěn)定性的影響

作者還評價了分子中間層對鈣鈦礦薄膜和器件穩(wěn)定性的影響。結(jié)果顯示,與對照組相比,TPA─O處理的薄膜在濕熱條件下顏色和熒光強(qiáng)度變化最小,表明相互作用強(qiáng)、疏水性好。85°C熱處理實驗也顯示TPA─O修飾器件保持最高比例的初始效率。常溫老化實驗表明,含TPA─O的器件2500小時后保持88.5%初始效率,遠(yuǎn)超對照組。此外,TPA─O改性的柔性器件抗彎曲循環(huán)性也最佳,5500次循環(huán)后保持超過85.5%初始效率。這源于TPA─O可有效抑制應(yīng)力導(dǎo)致的鈣鈦礦分解。結(jié)果證明,TPA─O分子修復(fù)策略可顯著提升器件穩(wěn)定性。

圖5 中間層對鈣鈦礦薄膜和器件穩(wěn)定性的影響

四、總結(jié)

本研究系統(tǒng)評價了分子中間層對界面載流子運(yùn)動學(xué)和缺陷鈍化的影響,闡明了分子增強(qiáng)界面兼容性的機(jī)制。設(shè)計合成了三種不同側(cè)基的分子TPA─O、TPA─Cl和TPA-CN,應(yīng)用于n-i-p 結(jié)構(gòu)的光伏器件。結(jié)果顯示,這些官能團(tuán)分子可有效調(diào)控鈣鈦礦表面載流子動力學(xué),顯著修復(fù)Pb0缺陷,抑制I?遷移,改善載流子收集和穩(wěn)定性。盡管TPA-CN分子具高電負(fù)性,但其誘導(dǎo)空間構(gòu)象排列和不對稱扭曲,阻礙了載流子轉(zhuǎn)移提取,導(dǎo)致嚴(yán)重非輻射復(fù)合和載流子損失。相反,TPA─O分子因適宜的幾何形狀和親和力,可高效修復(fù)缺陷和提升載流子收集。因此,基于TPA─O的剛性和柔性器件效率分別達(dá)23.25%和21.80%。另外,未封裝TPA─O器件2500小時后保持88.5%初始效率。該研究對解析分子修飾劑調(diào)控界面性質(zhì),設(shè)計高效穩(wěn)定光伏器件具重要啟示。

五、參考文獻(xiàn)

Jidong Deng, Hosein Ahangar et al. Side-Group-Mediated Small Molecular Interlayer to Achieve Superior Passivation Strength and Enhanced Carrier Dynamics for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells. Advanced Functional Materials

DOI: 10.1002/adfm.202309484（2023）