中國科大等在金屬團(tuán)簇發(fā)光領(lǐng)域取得突破
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】金屬納米團(tuán)簇是是一種新型無機(jī)納米材料，它是指在特定的配體分子(如硫醇、高分子聚合物、蛋白質(zhì))保護(hù)下形成的由幾個(gè)到上百個(gè)金原子組成的分子級(jí)聚集體。其粒徑一般小于3nm，介于單個(gè)金原子和大顆粒金納米粒子之間。
近年來，金屬納米團(tuán)簇由于其高光學(xué)穩(wěn)定性和良好的發(fā)光性能在生物醫(yī)學(xué)，環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。近紅外發(fā)射的金納米團(tuán)簇在生物領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，但這些團(tuán)簇的近紅外發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQY)通常較低(<10%)。
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授周蒙課題組與清華大學(xué)教授王泉明團(tuán)隊(duì)合作，在溶液中實(shí)現(xiàn)了金屬團(tuán)簇>99%量子產(chǎn)率的近紅外發(fā)光，并揭示了其三重態(tài)發(fā)光機(jī)制，解決了這一方向的難題。研究通過銅摻雜合成Au16Cu6團(tuán)簇，發(fā)現(xiàn)其在室溫?zé)o氧溶液中表現(xiàn)出>99%的PLQY。近100%PLQY團(tuán)簇的制備，有助于進(jìn)一步開發(fā)高近紅外發(fā)光量子產(chǎn)率的金屬團(tuán)簇。
該研究合成了Au22(tBuPhC≡C)18(Au22)及其銅摻雜對(duì)應(yīng)團(tuán)簇Au16Cu6(tBuPhC≡C)18(Au16Cu6)，并探討了其光物理性質(zhì)。單晶X射線衍射結(jié)果分析表明，Au22和Au16Cu6具有相似的結(jié)構(gòu)。研究對(duì)這兩個(gè)團(tuán)簇進(jìn)行基本的發(fā)光性質(zhì)表征發(fā)現(xiàn)，Au22的發(fā)光峰位于690nm，Au16Cu6的發(fā)光峰位于720nm。研究在空氣條件下利用絕對(duì)法測(cè)得Au22和Au16Cu6的PLQY分別為9%和95%，在無氧溶液中通過絕對(duì)法和相對(duì)法測(cè)得Au16Cu6的PLQY均達(dá)到100%。時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)測(cè)得Au22和Au16Cu6的發(fā)光壽命分別為485ns和1.64μs。
該工作通過瞬態(tài)吸收光譜進(jìn)一步研究兩種團(tuán)簇的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)兩種團(tuán)簇的發(fā)光態(tài)均來自于三重激發(fā)態(tài)(T1)，并在飛秒瞬態(tài)吸收光譜中觀察到不同的動(dòng)力學(xué)過程。在380nm激發(fā)下，Au22表現(xiàn)出148 ps的上升過程，而Au16Cu6表現(xiàn)出0.5ps的快速下降過程。研究通過三重態(tài)敏化實(shí)驗(yàn)證明，這兩個(gè)過程可歸屬于S1→T1的系間竄躍(ISC)。銅摻雜使得Au16Cu6具有更小的?EST，顯著加快了其ISC的速率，因此Au16Cu6展現(xiàn)出接近100%的PLQY。
相關(guān)研究成果于近日以Near-unity NIR phosphorescent quantum yield from a room-temperature solvated metal nanocluster為題，發(fā)表在《科學(xué)》(Science)上。
參考來源： 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
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